刘新风课题组实现激子极化激元中高阶轨道模式的全光超快调控

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轨道角动量模式作为光携带的一种空间结构信息，其不同模态间彼此正交，具备天然的多维编码特性。特别是高阶、可快速调控的轨道模式，在构建高速、高容量的光通信系统与多维光学信息处理器件中具有关键意义。激子极化激元作为由激子与微腔光子强耦合形成的玻色子准粒子，具备低阈值、强非线性和快速响应等特性，有望成为构建高阶可调轨道模式的理想平台。但目前激子极化激元体系内普遍受到材料激子结合能偏小、结构尺寸与均匀性难控以及激发调控方式复杂等因素的限制，制约了其在高阶轨道模式构建与全光调控方向的进一步发展。

近日，国家纳米科学中心刘新风课题组联合北京大学材料科学与工程学院张青课题组在激子极化激元高阶轨道模式的室温调控方面取得重要进展。研究团队发展了一种大面积钙钛矿微米片的可控合成技术，基于钙钛矿材料优异的光学特性和较大的激子结合能，在室温下构建出稳定的激子极化激元体系，并在环形激发脉冲作用下，实现了高达33阶的轨道角动量模式发射。

研究进一步结合了“以光驭光”的全光调控策略。通过在激发脉冲基础上引入第二束控制脉冲，并精确调节两束脉冲在空间与时间上的对称性，团队实现了轨道模式在皮秒时间尺度内的高效调控。相关实验采用双光束飞秒时间-角度分辨光谱系统，结合相位提取直接观察了轨道模式在不同激发态下的分布切换过程，展现出极化激元体系在超快响应和高阶模式控制方面的独特优势。

图1. 钙钛矿激子极化激元中的高阶轨道模式（a）结构示意图。（b）实空间的花瓣状凝聚体。（c）角分辨发射谱。（d）和（e）干涉图案和对应的相位分布

图2. 高阶轨道模式的全光几何调控（a）双束几何调控示意图。（b）势垒对称性被破坏后对旋转模式的调控。（c）实空间凝聚体的变化。（d）局域相位分布的变化。

图3. 高阶轨道模式的全光时域调控（a）双束时域调控示意图。（b）凝聚产生的动力学过程。（c）和（d）不同时间延迟下局域相位分布和模式数的变化。